Em meados do século XVII, Armação dos Búzios era uma pequena vila de pescadores, com cerca de vinte casas. Invadida por franceses e ingleses, tornou-se base de piratas, ponto de tráfico de pau-brasil e de desembarque de escravos africanos. Na Praia de Manguinhos, pode-se apreciar o cais de pedra feito pelos escravos. Mais tarde, os franceses foram novamente expulsos pelos portugueses, após sangrentas disputas que igualmente dizimaram a população indígena.

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O litoral entre Campos e Maricá foi destinado à lavoura e à pecuária, e começou o desembarque de negros africanos para as fazendas. Em 1740,Brás de Pina montou, na península, uma armação de baleias que durou 50 anos. Quando um navio carregado de escravos escapou de um naufrágio, em 1743, esse negociante, atribuindo o milagre a santa Ana, mandou erguer uma capela na colina entre as praias da Armação e dos Ossos.

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Na década de 1920, o alemão Eugênio Honold comprou terras em toda a península e começou a produzir e exportar bananas. Mas um incêndio destruiu a plantação, e Honold deixou a cidade. Ele passou suas propriedades cabofrienses para as duas filhas Regina e Luiza, que se tornaram acionistas majoritárias da recém-fundada Companhia Industrial Odeon, cujas terras da ponta de Búzios vieram a apresentar grande valorização em função dos loteamentos para construção de residência de veraneio nos anos 1950. O lugar começou a desenvolver um turismo seletivo, preservando a antiga arquitetura. Em 1964, Brigitte Bardot refugiou-se em Búzios, e a fama de Búzios como um lugar paradisíaco correu o mundo. A partir daí, o turismo começaria a se constituir como a mais importante atividade econômica da região.